全民斗牛牛
北京凝聚態物理國家研究中心
SC8組供稿
第70期
2020年09月14日
准二維鐵基超導體中發現朝下色散的中子自旋共振模

  非常規超導體包括銅氧化物、鐵基、重費米子以及部分有機超導材料等,它們往往具有很強的磁性相互作用,且超導機制不能用傳統的基于聲子媒介形成的庫伯電子對凝聚圖像(簡稱BCS理論)來解釋,至今仍是凝聚態物理前沿研究的難題之一。類比于BCS理論中的聲子玻色型激發模,非常規超導體中一種有可能作爲電子配對“膠水”的玻色型集體激發模是磁性激發模。中子散射是測量磁性激發模的最好實驗手段。過去,在許多非常規超導體的中子散射實驗中,磁性激發模被發現在特定能量值受超導配對影響得到顯著增強,這一現象被學界稱爲中子自旋共振,其共振能量和超導臨界溫度也被發現呈線性標度關系,使得中子自旋共振模被認爲是理解非常規超導普適機理的一個關鍵。

  盡管理論上關于中子自旋共振模的微觀起源有多種解釋,但最被接受的就是“自旋激子”圖像,即爲超導能隙之下的自旋三重態“粒子-空穴對”集體激發模,這一圖像能夠比較好地給出自旋共振模色散關系。在此圖像下,自旋共振模必須來自有能隙符號反轉的超導電子配對,其色散由略低于兩倍超導能隙(2Δ)的截止頻率(?ωc)所限制,高于此頻率將進入無色散的自旋激發連續譜。因此,自旋共振模色散將由自旋漲落譜和超導能隙共同決定。在d波配對的銅氧化物高溫超導體中,超導能隙的符號和大小都是動量依賴的,自旋共振模體現出“朝下”色散,即遠離磁激發中心點能量反而降低。朝下的自旋共振模聯同朝上的自旋波一起形成“沙漏型”色散,是銅氧化物高溫超導體的重要共性特征(圖1(a)(d))。理論上,鐵基超導體則普遍認爲是s波配對,由于存在多重費米面,自旋共振模通常出現在連接布裏淵區中心Γ點(由空穴費米口袋包圍)到頂角M點(由電子費米口袋包圍)的波矢Q附近。超導態下的自旋激發能譜可以很好地區分符號反轉的s±波(圖1(b)(e))和符號不反轉s++波(圖1(c)(f)),前者在Δtot之下形成尖銳的共振峰,後者在Δtot之上形成很寬的自旋激發鼓包,即使鐵基超導體中存在部分d波配對,也將在Δtot之下形成很寬的共振峰(圖1(g))。目前,幾乎所有的鐵基超導體系都觀測到了自旋共振現象,自旋共振能量ER與超導臨界溫度Tc基本成正比關系:ER=4.9kBTc,略低于銅氧化物高溫超導材料中的比值(ER=5.8kBTc)(圖1(h))。然而針對鐵基超導體自旋共振色散關系的研究還非常少,僅在122體系中觀測到了朝上型色散,與自旋激子圖像的預言吻合。

  近年來,一類新的12442型鐵基超導體ACa2Fe4As4F2(A=K,Rb,Cs)被發現,它具有非常類似于雙層結構銅氧化物高溫超導體(如Bi2Sr2CaCu2O8+δ、YBa2Cu3O6+δ、La2-xSrxCaCu2O6等)的結構,相當于CaFeAsF和AFe2As2兩種鐵基超導基本結構單元的交錯堆疊,其中導電的雙Fe2As2層被絕緣的Ca2F2层所隔开(图2(a))。因此,12442体系无论是超导态还是正常态都具有很强的准二维特性。近期,全民斗牛牛/北京凝聚態物理國家研究中心的SC8研究组博士生洪文山,在罗会仟副研究員和李世亮研究員的指导下,成功生长出了高质量的KCa2Fe4As4F2单晶样品。他们与物理所SC7组博士生吴定松、赵林副研究員及周兴江研究員,T06组的博士生董陈潇、胡江平研究員等合作,开展了KCa2Fe4As4F2材料的高精度激光角分辨光電子能譜研究。他們發現盡管該材料具有類似其它鐵基超導體的多帶特征,但其能帶結構、費米面組成和超導能隙卻比較獨特。他們首次在鐵基超導材料中觀測到了類似Bi2Sr2CaCu2O8+δ中双层耦合导致的能带劈裂行为,并发现多个尺寸差异很大的空穴型费米面和极小的电子型费米面,并且超导能隙在费米面的分布存在明显差异,可用层间相互作用下的强耦合配对图像来描述(图2(b))。論文于2020年6月12日发表在Physical Review B (Dingsong Wu, Wenshan Hong, Chenxiao Dong et al., Phys. Rev. B 101, 224508 (2020))。这意味着,在KCa2Fe4As4F2中基于弱耦合圖像的費米面嵌套超導配對圖像完全失效,但並不排除基于強耦合s±波配對的自旋共振模的存在。

  最近,SC8組利用非彈性中子散射進一步研究了KCa2Fe4As4F2的自旋激發,成功發現了ER=16 meV的自旋共振模。该自旋共振模在动量空间中完全呈二维特征,强度分布与面外L方向无关(图3(a)),在面内集中出现在Q=(0.5, 0.5)中心点附近的非公度位置(图3(b)),通过在不同能量下的动量扫描发现非公度位置随能量降低而互相远离(图3(c))。因此,KCa2Fe4As4F2的自旋共振模表現出獨特的朝下型色散關系,這是鐵基超導材料中首次觀測到類似于銅氧化物高溫超導體中的朝下型色散,進一步確定了該材料與銅氧化物家族的極度相似性(圖4(a))。然而,和其多個費米面上的能隙之和(Δtot)對比,可以發現自旋共振整體色散幾乎都在Δtot之上(圖4(b)),這無法用傳統自旋激子圖像來理解,無論是考慮s±波還是d波配對。較窄的共振峰和朝下的色散也無法用s++波配對來理解。考慮到在d波多帶重費米子超導體Ce1-xYbxCoIn5中,同樣觀測到了朝上型色散的自旋共振模,這些結果意味著,在局域磁矩和巡遊電子強烈耦合的多帶超導體中,自旋激子的物理圖像可能不再適用于描述自旋共振現象,非常規超導的統一微觀機理亟待重新認識。

  上述研究工作已于2020年9月10日发表在Physical Review Letters (Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020))。该工作由SC8研究组的罗会仟副研究員和李世亮研究員负责,主要由博士生洪文山完成,SC8组的研究生宋林兴、刘波、李泽众、曾振源、李阳、谢涛,SC7组的研究生吴定松、赵林副研究員、周兴江研究員,SC3组的研究生随强涛、邱祥冈研究員等为論文的主要合作者,理论解释方面与胡江平研究員有密切合作,中子散射实验在澳大利亚中子散射中心ACNS和Sergey Danilkin合作完成,数值计算方面与印度Raja Ramanna高等技术中心及霍米·巴巴国立研究所的Haranath Ghosh、Abyay Ghosh等合作完成。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然基金、中科院B类先导专项、中科院青促会等的支持。

  論文链接:1. Neutron spin resonance in a quasi-two-dimensional iron-based superconductor

  2. Spectroscopic evidence of bilayer splitting and strong interlayer pairing in the superconductor KCa2Fe4As4F2

图1. (a)-(f)铜氧化物高温超导体(d波配对)与铁基超导体(s±或s++配對)在超導態下的自旋激發及自旋共振色散;(g)鐵基超導體在各種配對形式下自旋共振模的能譜分布;(h)各種鐵基超導體中自旋共振模能量ER與超導臨界溫度Tc的線性標度關系。


图2. KCa2Fe4As4F2的雙層晶體結構、多帶費米面和多超導能隙分布


图3. KCa2Fe4As4F2中二維自旋共振模的能量和動量分布。


图4. KCa2Fe4As4F2中自旋共振模的色散關系,並與超導能隙分布的比較。